吳健雄雖說長年旅居在美，但是心繫中國之情從未歇止。原本她到美國去留學並沒有久留的打算，但是學成之時正是中日戰爭期間，吳健雄可說是有家歸不得。抗戰勝利之後，吳健雄和袁家騮曾經認真考慮回國的問題，那個時候吳健雄的母校中央大學也曾經提供她和袁家騮教席，並要他們在美國多停留一年，覓妥實驗室儀器以後再回國展開工作。但是由於國民黨和共產黨很快的在中國展開鬥爭，並爆發全面內戰，因而阻隔了他們回國的路途。民國三十九年美國和中共在朝鮮半島開戰，美國禁止科學家到中國去，吳健雄和袁家騮因而不能再回到中國大陸。不過他們曾經在民國四十五年計劃到台灣來訪問，不過吳健雄正巧開始準備她驗証「宇稱不守恆」的實驗，分身不得，後來袁家騮就一個人到了台灣訪問。

　　吳健雄是一九三六年到達美國，一直用的是中華民國護照。一九五二年她有一次到荷蘭去出席國際會議，居然拿不到入境簽証，後來找瑞士籍的鮑利幫忙，才得以成行入境。因為這些原因，吳健雄後來改變初衷，在一九五四年申請入籍美國。吳健雄入籍的那一天，是由她的兩位學生替她作証，按照慣例，移民官要問吳健雄一些簡單的問題。那一天問的問題是，「什麼是民主？」吳健雄看著那個人說，「對不起，如果要回答這個問題，我必須坐下來慢慢說。」那位官員笑起來說，「不，妳只要簡單說一下就可以了。」

　　在民國五十一年吳健雄和袁家騮訪問台灣以前，吳健雄還曾經有兩次與聞了台灣的政治事務。頭一次是民國四十八年三月十二日，吳健雄和楊振寧、李政道、吳大猷四人，聯名由普林斯頓拍發了一封電報，給當時在台任中研院院長的胡適，對於麻省理工學院著名物理教授黃克孫的岳父母的被捕，表示震驚和失望，並希望胡適幫忙使其得到立即和公正的調查。第二次是民國四十九年台灣所爆發的【自由中國】雜誌創辦人雷震的被捕事件，楊振寧因為知道吳健雄和胡適熟識，因此要她向胡適說項，請胡適出面要求釋放雷震，後來因胡適到美國來開會，吳健雄在紐約見到他，便曾經要求胡適寫信籲請釋放雷震。

　　民國五十一年和民國五十四年吳健雄兩次回台灣訪問，都曾經和蔣介石總統見面，蔣介石問起她做原子彈之事。對於原子彈製造方面的知識，可以說有絕對權威地位的吳健雄，並沒有積極的回應蔣介石的詢問，只說這種計畫花錢太多，如果沒有配合條件，發展出來也沒有多大的意義。吳健雄在美國的生活經歷，使得她對於蔣介石有所保留，對她年輕時代曾經仰慕過的宋美齡，也有了全然不同的看法。

　　民國六十年以後，美國與中國的關係解禁，吳健雄和袁家騮才得以在民國六十二年回到睽違三十七年的家鄉。但是父親和母親早已分別在一九五九年和一九六二年的先後過世，哥哥健英也更早於一九五八年病逝。就是民國五十四年在香港和她見過一面的叔叔吳琢之和弟弟吳健豪，也都先後在文革中遭迫害死亡。「少小去國老大回，雙親家人皆凋零」，真可謂是情何以堪。

　　民國六十二年吳健雄的這一次歸鄉之旅，在大陸一共停留了五十三天之久，會見了許多親朋好友，也和大陸的許多科學界人士見面。特別令他們印象深刻的，是他們在北京人民大會堂和當時中國總理周恩來的會面，周恩來和他們會面中所顯現的廣博見識和一流政治家氣度，使他們多年來一直津津樂道，欽佩不已。民國六十六年吳健雄、袁家騮和他們的兒子袁緯承以及兒媳婦露西一同有一次大陸之行，訪問了許多地方，後來中國大陸有計畫要建造一個做科學研究的加速器，吳健雄和袁家騮也同意了在大陸物理界有發言地位的著名物理學家張文裕的建議，一同向中國大陸當局建議支持這一個計劃。

　　由於當時台灣和大陸關係緊張，吳健雄和袁家騮的到大陸訪問，便在台灣引起一些負面的說法，吳健雄他們為了避免不必要的干擾，也就多年沒有到台灣來訪問。民國七十年吳健雄和袁家騮在海外中研院院士的座談會上，向當時的錢思亮院長建議在台灣開始一項「同步輻射」的科學計畫。兩年之後，他們再次到台灣訪問，除公開講學之外，在和當時的蔣經國總統見面時，說服了蔣經國支持這一計劃，也促使這個科學設施十年後在新竹科學園區的完工運轉。

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